キューバのハバナ近くの村で農学者の父と植物学者の母の間に生まれ、2歳の時に両親とともにイタリアに戻り、20歳までサンレーモで過す。トリノ大学農学部に入学。1943年のムッソリーニ失脚に伴い1945年のイタリア解放に至るまで、弟と一緒にパルチザンに参加し、ガリバルディ旅団に属した。
戦後1945年に書いた短編小説が、カルヴィーノの二人の父と言われるパヴェーゼ、ヴィットリーニの目に止まり、雑誌「アレトゥーザ」「ポリテークニコ」に掲載されて作家デビュー。1947年にパルチザンでの体験を元にした長編『くもの巣の小道』を発表し、ネオレアリズモ文学の傑作と評される。
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その後、1952年の『まっぷたつの子爵』、続いて『木のぼり男爵』『不在の騎士』という寓話的でファンタスティックな要素を持つ作品を発表し注目を集める。上記3作は1960年に「我々の祖先(Il nostriantenati)」と題した一巻としてまとめられた。その後も、科学的知見に基づく『レ・コスミコミケ』『柔らかい月』や、メタフィクションの手法による『冬の夜ひとりの旅人が』、架空の都市を語る『マルコ・ポーロの見えない都市』等、時に空想的でもある実験的な手法も取り入れた作品を主に発表するようになる。